近日，清華大學深圳國際研究生院張正華團隊、南京工業(yè)大學化工學院景文珩團隊聯(lián)合江蘇雙良環(huán)境在國際頂級期刊Energy & Environmental Science上發(fā)表了題為“Anti-electrowetting carbon film electrode with self-sustained aeration for industrial H?O? electrosynthesis”的研究論文。
成果介紹：
圖1. 結(jié)構(gòu)非連續(xù)式抗電潤濕碳膜電極概念的通用性和實用性
電化學雙電子氧還原反應(2e− ORR)代表了一種經(jīng)濟且可持續(xù)的分布式按需生產(chǎn)H2O2的未來戰(zhàn)略，適用于從大規(guī)?；瘜W品生產(chǎn)到小型便攜式衛(wèi)生設施的潛在應用。氣體擴散電極(GDE)被公認為是目前最有前途的2e− ORR電極架構(gòu)平臺，其允許氣態(tài)反應物直接從供給端輸送至反應性氣-液-固三相界面(TPI)而無需預先溶解到電解質(zhì)中。然而，由于高電流密度操作條件下的快速電潤濕對氣體擴散電極反應性三相界面造成的破壞性淹沒，H2O2電合成工藝的工業(yè)轉(zhuǎn)化面臨選擇性低和耐久性差的重大挑戰(zhàn)。本研究通過對商業(yè)碳顆粒組裝的傳統(tǒng)平面電催化劑薄膜進行結(jié)構(gòu)上的非連續(xù)化斷裂處理，展示了具有自持曝氣的抗電潤濕碳膜電極的創(chuàng)新概念。在涂覆制造的炭黑-聚四氟乙烯活性層中形成的致密貫穿型微裂紋呈現(xiàn)出反常的水下疏水性。這種疏水性通過操縱微環(huán)境處的氧氣濃度梯度允許氧氣自驅(qū)動從開放空氣持續(xù)擴散到活性界面，同時使電極能夠以前所未有的選擇性(>97%)和耐用性(>200小時)在工業(yè)相關(guān)電流密度(100–300 mA/cm2)下穩(wěn)定運行而不會出現(xiàn)故障。COMSOL仿真、水淹驅(qū)動力計算和表面微結(jié)構(gòu)分析表明，裂紋介導的抗電潤濕效應的根本機制源于非連續(xù)性重構(gòu)的區(qū)域電場、毛細管壓力降低和內(nèi)表面粗糙度增加。所展示的具有自曝氣功能的抗電潤濕碳膜對于開發(fā)用于工業(yè)規(guī)模H2O2電合成的下一代廉價且可擴展的非金屬電極非常有潛力，并有望加強對廣譜電化學耗氣反應中電極界面結(jié)構(gòu)與潤濕性、產(chǎn)物選擇性及運行耐久性之間規(guī)律的掌握和科學認識，為促進化學合成工業(yè)綠色低碳轉(zhuǎn)型、助力“雙碳”戰(zhàn)略目標實現(xiàn)提供技術(shù)和理論儲備。
作者介紹：
清華大學深圳國際研究生院張正華副教授為論文通訊作者，南京工業(yè)大學化工學院景文珩教授為論文共同通訊作者，清華大學深圳國際研究生院為第一單位。清華大學深圳國際研究生院博士后崔樂樂、江蘇雙良環(huán)境陳斌博士、南京工業(yè)大學張龍順碩士為論文共同第一作者。本工作得到國家重點研發(fā)計劃項目、國家自然科學基金項目、深圳市基礎(chǔ)研究計劃項目等項目的資助。
雙良環(huán)境第一作者介紹：
陳斌，江蘇雙良環(huán)境科技有限公司，南京工業(yè)大學/蘇州實驗室聯(lián)合培養(yǎng)博士。研究方向為水環(huán)境治理與修復、水生態(tài)修復、河道治理等。以第一/合作作者在Energy & Environmental Science等期刊發(fā)表SCI論文十余篇，授權(quán)國內(nèi)發(fā)明專利八項。主持和參與科研項目共三項。
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